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催化活性位点分辨的纳米晶模型催化体系研究取得重要进展

(2019-03-16)

我院黄伟新教授与张文华副教授合作研究,在催化活性位点分辨的纳米晶模型催化体系研究取得重要进展, 揭示了立方体Cu2O纳米晶催化CO氧化反应体系中尺寸依赖的纳米晶面位和边位对催化活性的贡献。研究结果以“Site-resolved Cu2O catalysis in CO oxidation”为题,作为“hot paper”发表在Angew. Chem. Int. Ed. 58 (2019) 4276-4280

负载型纳米颗粒催化剂通常暴露不同种类的表面位点,辨别每种表面位点催化性能及其对催化剂活性的贡献是多相催化基础研究的挑战性工作。黄伟新教授独立提出以结构均一氧化物纳米晶为模型催化剂,在尽可能接近真实催化反应条件下研究工作催化剂的结构-性能关系和催化作用机制(Acc. Chem. Res. 49 (2016) 520)。在前期研究工作中,发展了基于暴露不同晶面Cu2O纳米晶模型催化剂的策略系统阐述了晶面对氧化物催化性能的影响(Angew. Chem. Int. Ed. 50 (2011) 12294Angew. Chem. Int. Ed. 53 (2014) 4856Nat. Commun. 8 (2017) 488)。在本工作中,进一步发展了基于同一形貌、不同尺寸的立方体Cu2O纳米晶模型催化剂策略实现了纳米晶面位和边位分辨的氧化物催化作用研究。合成了尺寸均一、从~1029 nm~34 nm的系列立方体Cu2O纳米晶,观察到随尺寸减小,边位密度增加并表现出可观察得到的吸附行为。在富氧条件的CO氧化反应中,立方体Cu2O纳米晶表面重构形成CuO薄膜,其催化反应宏观动力学,包括表观活化能、对CO/O2的反应级数和表观指前因子,表现出显著的尺寸依赖性,给出明确的实验证据表明对催化活性起主要贡献的表面位点从大尺寸立方体Cu2O纳米晶的面位转变为小尺寸立方体Cu2O纳米晶的边位(下图)。张文华副教授的合作理论计算结果支持了模型催化剂面位和边位不同的本征催化活性和催化反应机理,并且基于理论计算催化反应机理推导的宏观动力学与实验测定的宏观动力学相一致。该研究结果揭示了纳米颗粒不同表面位点的本征催化活性和表面位点密度共同决定了其对催化剂催化活性的贡献,对于理解复杂催化反应体系具有重要指导意义。

该论文通讯作者是黄伟新教授,第一作者是化学Beplay体育官方网站已毕业博士生张振华。研究得到了科技部国家重大科学研究计划、国家自然科学基金委员会、教育部长江特聘教授项目和苏州纳米科技协同创新中心的资助。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201814258




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